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配合物的化学键理论(讲义)


配合物的化学键理论

1.价键理论
2.晶体场理论

一、价键理论
?

L.Pauling等人在二十世纪30年代初提出了杂 化轨道理论,首先用此理论来处理配合物的形 成(配位数)、配合物的几何构型、配合物的 磁性等问题,建立了配合物的价键理论,在配 合物的化学键理论的领域内占统治地位达二十 多年之

久。

1.价键理论的基本内容
?

配合物的中心体M与配体L之间的结合,一般是 靠配体单方面提供孤对电子对与M共用,形成 配键M ←∶L,这种键的本质是共价性质的, 称为σ配键。 形成配位键的必要条件是:配体L至少含有一对 孤对电子对,而中心体M必须有空的价轨道。

?

?

在形成配合物(或配离子)时,中心体所提供 的空轨道(s、p,d、s、p或s、p、d)必须首先 进行杂化,形成能量相同的与配位原子数目相 等的新的杂化轨道。

?

中心离子M具有空(杂化)轨道,配位体提供 孤电子对,形成?配键(M←L),如 [Co(NH3)6]3+。配离子的空间结构、配位数及 稳定性等主要决定于中心离子的杂化轨道数目 和类型。

杂化轨道与空间结构关系
配位数 2 3 空间构型 直线形 平面三角 形 杂化轨道类型 sp sp2 实例 [Ag(NH3)2] + [ Ag(CN)2]– [Cu(CN)3]2 – [HgI3]–

4 4 5 5 6
6

正四面体 四方形 三角双锥 四方锥 八面体

sp3 dsp2 dsp3 d4 s Sp3d2
d2sp3

[Ni(NH3)4]2+ [Cd(CN)4]2– [Ni(CN)4]2– [Ni(CN)5]3– [Fe(CO)5] [TiF5]2– [FeF6]3– [AlF6]3- [SiF6]2[PtCl6]4[Fe (CN)6]3– [Co(NH3)6]3+

2.内轨、外轨型配合物

6个 ? 键
[FeF6]3– sp3d2杂化, 八面体构型, 外轨型配合物

(1)外轨型配合物
?

中心离子用外层ns,np,nd杂化轨道与电负性 很大的配位原子,如X-、O等形成外轨型配合 物。例如,[FeF6]3-配离子,Fe采用sp3d2外轨型 杂化轨道,配合物的键能小,不稳定,在水中 易离解。

6个 ?键
d2sp3杂化, 八面体构型,内轨型配合物 。

(2)内轨型配合物
?

中心离子用外层(n-1)d,ns,np杂化轨道与电 负性较小的配位原子,如CN-、NO2-等形成内 轨型配合物。例如[Fe(CN)6]3-配离子,Fe采用 d2sp3内轨型杂化轨道,配合物的键能大,稳 定,在水中不易离解。

(3)内、外轨型配合物的测定---磁矩
?

由磁矩可判断内轨或外轨型配合物

?s ? n(n ? 2)?B
?

n—分子中未成对电子数

(4)内轨、外轨影响因素 配位体场(主要因素),中心原子构型(次要因素) (a) 强场配体,如CN – CO NO2 –等,易形成内轨型, 弱场配体,如 X – 、H2O易形成外轨型 (b) 中心原子d3型, 如Cr3+,有空(n-1)d轨道,(n1)d2 ns np3易形成内轨型;中心原子d8~ d10型,如 Fe2+, Ni2+,Zn2+, Cd2+, Cu+ ,无空(n-1)d轨道, (ns) (np)3 (nd)2易形成外轨型

(5)内、外轨型配合物的差别 ?配位键的键能: 内轨型 > 外轨型

?配合物的稳定性:内轨型 > 外轨型 ?稳定常数: 内轨型 > 外轨型

外轨型配合物,中心原子的电子结构不发生改 变,未成对电子数多,? 较大,一般为高自旋配 合物
?

? 内轨型配合物,中心原子的电子结构发生了 重排,未成对电子数减少, ? 较小,一般为低 自旋配合物

? ? n(n ? 2)

3.配合物中的化学键

主键:σ键

副键:反馈π*键

反馈π*键
?

?

在?-配合物中,配位体中没有孤电子对,而是提供? 电子形成?配键,同时金属离子(或原子)也提供电子, 由配位体的反键空?*轨道容纳此类电子形成反馈?键, 如1825年发现的蔡斯盐K[Pt(C2H4)Cl3]。 C2H4的π电子与Pt2+配位:

4.价键理论的局限性 配离子的杂化轨道类型,说明了配离子的空间构型和 配位数,以及配合物之间稳定性的差异。 (1)可以解释[Co(CN)6]4- 易被氧化[Co(CN)6]3- 但无法 解释[Cu(NH3)4]2+结构稳定的事实。 (2)对配合物产生高低自旋的解释过于牵强。 (3)无法解释配离子的稳定性与中心离子电子构型之 间的关系,未考虑配体对中心离子的影响。

二、 晶体场理论
晶体场理论要点: ?在配合物中,中心离子M处于带电的配位体L形 成的静电场中,二者完全靠静电作用结合在一起。 ? 配位体对中心离子的影响 (a)中心离子M与配位体L成键时,配体的静电 场对中心离子的d 轨道电子的不同排 斥作用力, 使d 轨道能级发生了分裂。

(b)过渡金属的中心离子的5个d轨道在假想的球形 场(均匀电场) 中能量是简并的, 受到配位体负电 场作用时,会发生d 轨道的能级分裂。 ? 晶体场理论的核心是配位体的静电场与中心离子 的作用引起的d轨道的分裂和d电子进入低能轨 道时所产生的稳定化能。 ? 分裂类型与空间构型有关。

z

y

x

x

dz2
y z

dx2-y2
z

x

x

y

dxy

dxz

dyz

1.分裂能 (1)分裂能与配合物几何构型的关系
?

八面体型的配合物
在八面体型的配合物中,6个配位体分别占 据八面体的6个顶点,由此产生的静电场叫做 八面体场。

(1)八面体场

八面体场中d轨道能级分裂
dz2 dx2-y2 eg 3 5 Δo =6Dq Δ o =10Dq 2 5 Δ o = 4Dq t2g dxy dxz dyz

自由离子

简并轨道

球形对称 静电场

在八面体场中

d轨道能级分裂

dz2 , dx2-y2, 轨道能量升高较多 (eg 或 dr) dxy, dyz, dxz轨道能量升高较少 (t2g 或 d?)

(2)正四面体场

x y

x

y

dx2-y2

dxy

四面体场中d轨道能级分裂
dxy dxz dyz
t2 2 5 3 5
t t= t

4 9

0

e

自由离子

简并轨道

球形对称 静电场

dz2

在四面体场中 d轨道能级分裂

dx2-y2

dz2 , dx2-y2, 轨道能量升高较少(e 或d?) dxy, dyz, dxz轨道能量升高较多(t2或dr)

(3)平面正方形配位场

y

y

x

x

d

x2-y2

dxy

平面正方形中d轨道能级分裂

d轨道分裂后,最高d轨道的能量与最低d轨道的 能量差,称为分裂能(?)

?o:(O: octahedral)八面体场d轨道的能级分裂能

?o = 10 Dq
?t: (t: tetrahedral) 四面体场d轨道的能级分裂能 ?t = 4 / 9?o= 4.45 Dq

(4)轨道能量的计算 (a)八面体场 eg轨道 的能量为Eeg , t2g轨道的能量为E t2g E eg - E t2g = 10 Dq = ?o 2E eg + 3E t2g = 0 解得: E eg = 6 Dq (1) (2)

E t2g = - 4 Dq

(要求记住)

( b ) 四面体场 实验测得: ?t = 4/9 ?o ?t = 4.45 Dq E t2 - E e = ? t (1) 2E e + 3E t2 = 0 (2) 解得: E t2 = 1.78 Dq E e = - 2.67 Dq (记住) ( c ) 正方形场: ?s = 17.42 Dq

?在不同场中的分裂情况:正方形>八面体>四面体

四面体场

八面体场

四方形场

?分裂能与中心离子的关系电荷Z增大,?增大;主量子数n 增大, ?o增大,3d < 4d < 5d。 例如:
[Cr(H2O)6]3+ ?o /cm-1 ?o /cm-1 ?o /cm-1 17600 [Fe(H2O)6]3+ 13700 [Cr(H2O)6]2+ 14000 [Fe(H2O)6]2+ 10400

[CrCl6]313600

[MoCl6]319200

?分裂能与配位体的关系:光谱化学序列
[CoF6]3- [Co(H2O)6]3+ [Co(NH3)6]3+ ?o/cm-1 13000 18600 22900 [Co(CN)6]334000

各种配体对同一中心离子的晶体场分裂能的值由小到大的 顺序:
I- < Br- (0.76) < Cl- (0.80) < SCN- < F- (0.90) ~ 尿素 < OH- ~亚 硝酸根 < C2O42-(0.98) < H2O(1.00) < NCS- < EDTA4- < 吡啶 ~ NH3 (1.25) < en < bipy < phen < -SO32-<-NO2- < CO ~ CN-

强场——? 越大

弱场——? 越小

2.晶体场稳定化能(CFSE)
(1)晶体场稳定化能(CFSE)的定义:d电子从未分裂的d 轨道进入分裂后的d轨道,所产生的总能量下降值。

(2)CFSE的计算 CFSE(八面体) = -2/5Δo ? n? + 3/5Δo ? n? = -(0.4n? - 0.6n?)Δo CFSE(四面体) = -3/5Δt ? n? + 2/5Δt ? n? = -(0.6n? - 0.4n?)Δt
d1,d2, d3,d8,d9,d10 强场弱场电子排布相同,CFSE相同 d4 ~ d7 强场和弱场电子排布不同, CFSE不同

(3) 八面体场中心离子的d 电子排布 排布原则:① 能量最低原理 ② Pauli不相容原理 ③ Hund规则 电子成对能(P):两个电子进入同一轨道需克服一 定的能量。

?
?

强场:?o > P 弱场:?o < P

d5 型

强场?o > P

弱场?o < P

(4) 影响CFSE的因素 ① d电子数目; ② 配位体的强弱; ③ 晶体场的类型

表1 过渡金属络离子的稳定化能(CFSE)
弱场CFSE/Dq
dn d0 离子 Ca2+,Sc3+ 正方型 0 正八面体 0 正四面 体 0 正方型 0

强场CFSE/Dq
正八面 体 0 正四面 体 0

d1
d2

Ti3+
Ti2+,V3+

-5.14
-10.28

-4
-8

-2.67
-5.34

-5.14
-10.28

-4
-8

-2.67
-5.34

d3
d4 d5 d6 d7 d8 d9 d10

V2+,Cr3+
Cr2+,Mn3+ Mn2+,Fe3+ Fe2+,Co3+ Co2+,Ni3+ Ni2+,Pd2+,Pt2+ Cu2+,Ag2+ Cu+,Ag+,Au+, Zn2+,Cd2+,Hg2+

-14.56
-12.28 0 -5.14 -10.28 -14.56 -12.28 0

-12
-6 0 -4 -8 -12 -6 0

-3.56
-1.78 0 -2.67 -5.34 -3.56 -1.78 0

-14.56
-19.70 -24.84 -29.12 -26.84 -24.56 -12.28 0

-12
-16 -20 -24 -18 -12 -6 0

-5.34
-10.68 -8.90 -6.12 -5.34 -3.56 -1.78 0

d1 : t2g1 d8: t2g6 eg2 d10: t2g6 eg4

CFSE = 1×(-4Dq) = -4Dq CFSE = 6×(-4Dq)+2 ×6Dq =-16Dq CFSE = 6×(-4Dq)+4×6Dq = 0Dq

d4:强场 t2g4 eg0 CFSE = 4×(-4Dq) = -16Dq d4:弱场 t2g3 eg1 CFSE=3×(-4Dq) +1×6Dq =-6Dq d5:强场 t2g5 eg0 d5:弱场t2g3 eg2 d6:强场t2g6 eg0 d6:弱场 t2g4 eg2 CFSE = 5×(-4Dq) = -20Dq

CFSE=3×(-4Dq)+2×6Dq = 0Dq
CFSE = 6×(-4Dq)= - 24Dq CFSE =4×(-4Dq)+2×6Dq =- 4Dq

例: [Co(CN)6]3-和[CoF6]3[Co(CN)6]3[CoF6]3-

Δo/J
P/J 配体电场 Co3+的价电子构型 八面体场中d电子排布 未成对电子数

67.52×10-20
35.25×10-20 强 3d6 t2g6eg0 0

25.82×10-20
35.25×10-20 弱 3d6 t2g4eg2 4

实测磁矩/B.M
自旋状态 价键理论 杂化方式

0
低 内轨型 d2sp3

5.62
高 外轨型 sp3d2

3.姜-泰勒效应
?

(1) 问题的提出:对于Cu而言,中心体Cu2+离子 的电子构型为3d9。如果正八面体场发生畸变, 或者成为拉长八面体,或者成为压缩八面体, 那么,t2g、eg简并的d轨道又会发生分裂:

?

在上述分裂的d轨道上排布d9,显然最高能级 上少一个电子,这样就获得了额外的一份稳定 化能,这既可以解决Cu(NH3)42+(aq)的几何构 型为什么是平面四方的道理,也可以说明为什 么晶体场稳定化能会出现d8 < d9的现象。正 八面体的这种畸变现象称为Jahn-Teller效应。

?

(2) 如果中心离子d轨道上d电子云不对称
[ (t2g)0(eg)0、(t2g)3(eg)0 、(t2g)3(eg)2、(t2g)6(eg)0、(t2g)6(eg)2、
(t2g)6(eg)4都属于d电子云对称的排布],配体所受的

影响也是不对称的,正八面体的结构会发生畸 变。

?

?

(3) Jahn-Teller稳定化能:中心离子的d电子在 Jahn-Teller效应中获得的额外的稳定化能,称 为Jahn-Teller稳定化能。 (4) 若Jahn-Teller稳定化能的影响大于CFSE, 则会出现d8电子构型的八面体配合物的CFSE 小于d9构型的八面体配合物的CFSE,d3电子 构型的八面体配合物的CFSE小于d4电子构型 的CFSE(高自旋)。

4.晶体场理论的应用 (1)决定配合物的自旋状态

(2)决定配离子的空间结构
(3)解释配合物的颜色

(1)决定配合物的自旋状态
?

八面体配合物只有d4,d5,d6,d7离子有高、

低自旋两种可能。对弱配位场,P >Δo,高自
旋,成单电子多,磁矩高,不够稳定;对强配位

场,P < Δo,低自旋,成单电子少,磁矩低,
较稳定。高自旋对应外轨型,低自旋对应内轨型。

?

第五六周期的4d和5d过渡金属比同族第四 周期3d金属离子易生成低自旋物。

(2) 决定配离子的空间结构

?

除d0,d10,d5(弱场)没有稳定化能外,相同 金属离子和相同配位体的配离子的稳定性有如 下顺序:平面正方形 > 正八面体 > 正四面体。

?

正八面体配离子更常见。这是由于正八面体配 离子可以形成6个配位键。只有两者的稳定化 能的差值最大时,才有可能形成正方形配离子, 弱场中的d4,d9型离子以及强场下的d8型离子, 差值最大。

? 比较正八面体和正四面体的稳定化能,只有d0, d10 及 d5 (弱场)时二者相等,因此这三种组 态的配离子在适合的条件下才能形成四面体。 例 如 d0 型 的 TiCl4 , d10 型 的 Zn(NH3)42+ 和 Cd(CN)42-及弱场d5型的FeCl4-等。

(3) 解释配合物的颜色 含d1~d9过渡金属离子配合物一般有颜色。这是因 为发生d-d跃迁,即: E(d?) - E(d?) =Δ= h? = h ? c/? 配离子吸收光的能量,一般在 10000~30000㎝-1 范 围内,它包括可见光(14286 ~ 25000㎝-1),因而能 显颜色。

?

根据d-d 跃迁解释配合物的颜色 d - d 跃迁使配合物产生颜色,IA, IIA, IIIA d0结构, IIIA(Ga3+)无色离子, d10结构 IB, IIB( Cu+, Ag+, Zn2+, Cd2+,

Hg2+) , 不产生 d-d 跃迁, 无色
? d1~9

产生d - d跃迁,配合物有颜色。 在弱场时 t2g3 eg2

eg2

Mn2+: 3d5

d-d 跃迁,自旋方向发生改变,自旋禁 阻 — 颜色浅

t2g3

? 所吸收光子的频率与 分裂能大小有关。 ? 颜色的深浅与跃迁电

子数目有关。

例:Ti(H2O)63+,最大吸收 20400 ㎝-1 ,显紫红色(图19-9);Cu(H2O)42+

最大吸收在12600 ㎝-1处,显蓝色,Cu(NH3)42+最大吸收在15100 ㎝-1,
显很深蓝紫色。这是因为Δ(NH3) > Δ(H2O)。

三、配位化合物的稳定性
? 配位化合物的稳定常数

? 影响配合物稳定性的因素
? 配位平衡的移动

1.配位化合物的稳定常数 ?稳定常数和不稳定常数 溶液中既存在M+离子和配位体L的配合反应,又存 在[MLn]+的离解反应,配合和离解最终达到平衡, 这种平衡称为配合(络合)平衡: M+ + nL ? MLn+ 根据化学平衡原理,平衡常数为: K稳 = [MLn+]/[M+][L]n K不稳 = [M+][L]n /[MLn+]

1)稳定常数 Cu2+ +4NH3
K ?f ?

[Cu(NH3)4]2+
2?

c[Cu(NH3 ) 4 ] c(Cu 2? ) ? c 4 ( NH 3 )

Kf?值越大,配离子越稳定 。 2)不稳定常数(解离常数) [Cu(NH3)4]2+
K ?d

Cu2+ +4NH3

c(Cu2? ) ? c 4 (NH3 ) 1 ? ? ? 2? Kf c[Cu(NH3 ) 4 ]

Kd? 值越大表示配离子越容易解离,即越不稳定。

2.影响配合物稳定性的因素 (1) 内因:中心体与配体的本身性质 (2) 外因:溶液的酸度、浓度、温度、压强等因素

1)中心离子(原子)的影响
?(1) 类(2e-或8e-)阳离子:属于硬酸,与硬碱易 配位(硬亲硬),结合力主要为静电引力。其离子 势? = Z/r越大,生成配合物越稳定。 ?(2) 类(18e-或18+2e-)阳离子:属于软酸和接近 软酸的交界酸。它们和软碱易生成稳定的共价配合 物(软亲软),其配合物的稳定性大于(1)类。 ?(1)和(2)类阳离子都只能用外层轨道杂化,生成外 轨型配合物。

? (3) 类(9→17e-)阳离子:属于交界酸,其 电荷越高,d电子数越少,愈接近硬酸;而 电荷越低,d电子数越多,愈接近软酸。(3) 类的d1→d9型过渡金属离子的配合物比(1) 类离子的配合物稳定。 ? 原因:离子极化概念和价键理论,晶体场 理论。

2)配位体的影响 (1) 配位原子的电负性:对 (1)类阳离子,配位原 子的电负性越大,则配合物越稳定 (即硬亲硬 ); 对 (2) 类阳离子,电负性越小,配合物越稳定 ( 即 软亲软)。 (2) 配位体的碱性:当配位原子相同时,配位体 的碱性越强,即对H+和Mn+离子的结合力越强, 配合物的K稳也越大。

?

(3) 螯合效应:由于螯环的形成使螯合物具有 特殊稳定作用,称螯合效应。熵值增大之故。 在螯合物中形成环的数目越多,稳定性越高。 含有6个配位原子的EDTA是一种很好的螯合 剂(如图)。在大多数情况下,五、六元环最 稳定。

?

(4) 空间位阻和邻位效应:在螯合剂的配位原 子附近,如果有体积较大的基团,会阻碍和金 属离子的配位,降低配合物稳定性,此现象叫 空间位阻,简称位阻。配位原子的邻位上特别 显著,称为邻位效应。如8-羟基喹啉能和Al3+ 形成内络盐,而在邻位引入甲基后,就不形成 内络盐。

3.配位平衡的移动 1)配位平衡和沉淀平衡: ? 例:如果1升氨水中溶解了0.1mol AgCl(s),试 计算该氨水的最初浓度。
?

结论:从K = Kf · Ksp可知,Kf越大,则该沉淀 越易溶解,所以该平衡是Kf与Ksp的竞争。

2)配位平衡与酸、碱平衡:
Mn+ + xL- ? MLx(n-x)+ (1) 酸效应:当[H+]增加,降低[L],配合物稳定性减小,离

解程度增大。称为配合剂的酸效应。如 EDTA(H4Y) 与金属
离子Mn+配合。
H H H H M H 4 Y ?? ?? H 3Y ? ?? ?? H 2Y 2 ? ?? ?? HY 3? ?? ?? Y 4 ? ?? ?? MY
? ? ? ? n?

n ?4

(2) 水解效应:过渡金属离子在水溶液中有明显的水解作用。 溶液 pH 增大,金属离子发生水解反应,使配合物的稳定性 降低。如 CuCl42- + 2H2O ? Cu(OH)2↓+ 2H+ + 4Cl-

Fe

3+

6 HF

FeF6

3-

6H

+

正反应:形成配合物,溶液的酸性增大; 逆反应:平衡向配合物解离的方向移动——配合物的酸效应。

K?

cFeF3? ? c
6

cFe3? ? c

6 H? 6 HF

?

c c

6 F? 6 F?

? K ?K

? f

6 a

K ?f 越小,生成的配合物稳定性越小; K a 越小,生成的酸
越弱,故得到平衡常数 K 越小,即转化为 [FeF6]3- 越少。

3)配位平衡与氧化—还原平衡 配合物的形成对还原电位的影响 a.电对中Ox型上物质生成配离子时,若Kf越大, 则φ越小; b.电对中Red型上物质生成配离子时,若Kf越 大,则φ越大; c.电对中Ox型和Red型上物质都形成配离子, 要从Ox型、Red型配离子的稳定性来判

0.0592 M + ne M ? ?? ? lg cM n? n 由于配合物的形成,将大大降低金属离子的浓度,从而使其电 极电势降低,即氧化性(能力)减小。(p.171表8-12,8-13)
n+
?

例:在平衡体系中加入能与金属离子起反应的氧化剂(或还原 剂),降低金属离子的浓度,从而降低配离子的稳定性。
[Fe(SCN)6]3- 溶液中加SnCl2,溶液血红色消失:

[Fe(SCN)6]3-

Fe3 + + 6 SCN+ Sn2+ Fe2+ + Sn4+ 2Fe 2 + + 12 SCN- + Sn4+

总反应:2[Fe(SCN)6]3- + Sn2+

又如, 2 Fe3 + + 2 I + 12F2 [FeF6] 3-

2Fe2 + + I2

加入F- ,生成[FeF6] 3- ,使Fe3+ 浓度降低,会减弱Fe3+的氧化 性,将破坏正反应的进行,反应逆方向进行。 总反应:2 Fe2+ + I2 + 12F 2[FeF6]3- + 2 I -

例 0.2mol· L-1AgNO3溶液lmL中,加入0.2mol· L-1的KCl溶液
lmL,产生AgCl沉淀。加入足够的氨水可使沉淀溶解,问氨 水的最初浓度应该是多少? 解: 假定AgCl 溶解全部转化为[Ag(NH3)2]+,若忽略[Ag(NH3)2]+ 的离解,则平衡时[Ag(NH3)2]+的浓度为0.1mol· L-, C1-的浓度为 0· 1mol.L-。 反应为:AgCl+2NH3 [Ag(NH3)2]++Cl-

? ? ? c ( [Ag(NH ) ] ) c (Cl ) c ( [Ag(NH ) ] ) c (Cl ) c (Ag ) ? 3 2 3 2 K ? ? ? 2 2 c (NH3 ) c (NH3 ) c(Ag? ) ? ? K f {[ Ag(NH3 ) 2 ]? } ? K sp (AgCl) ? 1.12 ? 107 ? 1.8 ? 10?10 ?

? 2.02 ? 10? 3 c([Ag(NH3 ) 2 ]? ) ? c(Cl -1 ) 0.1 ? 0.1 -1 c(NH3 ) ? ? ? 2 . 22 ( mol.L ) ?3 ?3 2.02 ? 10 2.02 ? 10
在溶解的过程中要消耗氨水的浓度为2×0.1=0.2mol· L-1, 所以氨水的最初浓度为 2.22+0.2=2.42mol· L-1


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